蒙古至元六年 (1269) 改云州置，属葭州。治所在今陕西神木县东三里。明正统八年(1443) 迁治今神木县。清乾隆元年 (1736) 改属榆林府。民国初属陕西榆林道。1928年直属陕西省。

在陕西省东北部，东南隔黄河与山西省相望，西北与内蒙古自治区接壤。面积7635平方千米。人口36.7万。辖15镇、5乡。县人民政府驻神木镇。相传麟州故城(今名杨家城)东有三株古松，唐代所植，两三人合抱，枝柯相连，人称神奇，便以神木为名。北宋元丰中设神木寨。蒙古初于神木寨(即今址)置云州，蒙古至元六年(1269年)废州始设神木县，并省太和县入，属葭州，省弥川县入葭州。神木故治在今县东巽山。清《神木县志》载“因巽山有神树二株”，故名。明正统八年(1443年)徙今址。清属榆林府。1914年属榆林道，1928年直属陕西省。1937年陕甘宁边区于今贺家川镇设神府县。1949年属榆林分区。1950年省神府县入神木县，属榆林专区。1958年省府谷县入神木县，1961年析出复设府谷县。1969年属榆林地区，1999年属榆林市。地处黄土高原和风沙高原过渡区。窟野河、秃尾河斜贯县境，注入黄河。属中温带干旱气候。农产以谷子、高粱、玉米、豆类、大麻为主。枣林分布较广。防风固沙林带已基本建成。矿产有煤、高岭土、铁、石英、石灰石、长石等。工业有采煤、炼焦、农机、制糖等。是陕西皮张、绒毛、羊肉、地毯的重要产区。包神铁路、榆府、府新公路经此。