李罕之,陈州项城人。父亲李文,一生种田。李罕之勇敢敏捷,力气可抵数人。小时学做儒士,不成,又削发为僧,因他无赖流浪,到哪里都不被收容。曾到酸枣县要饭,从早到晚,没有人给他,于是把瓦钵朝地下一摔,撕烂并扔掉僧衣,跑去做强盗。正遇上黄巢在曹州、濮州起势,李罕之于是聚合党徒进行抢掠,逐渐成为首领。到黄巢贼党渡过长江时,李罕之乘机领着兵将背叛贼党投奔唐朝,高骈登录他的功劳,上表推举他为光州刺史。一年多后,李罕之被蔡州贼寇秦宗权侵扰逼迫,不能守住光州,于是放弃州城跑到项城,收聚残余部众,依附河阳诸葛爽,诸葛爽暂任他为怀州刺史。光启初年,唐僖宗任诸葛爽为东南面招讨,以攻击秦宗权,诸葛爽就表奏任李罕之为副手,令他领兵驻守宋州。蔡州贼寇势力日盛,抵挡不住。中和四年(884),诸葛爽表奏李罕之为河南尹、东都留守。
这年,李克用摆脱上源的险难,收军西归,路经洛阳,李罕之迎接拜谒他,供给帐篷馆舍住宿,接待很优厚,并与李克用互相结交依托。当时李罕之有部众三千人,以圣善寺为帅府。光启元年(885),蔡贼秦宗权派将领孙儒来进攻,李罕之与之对阵数月,因兵少而储备用光,弃城而逃,向西固守渑池。蔡贼占据京城一个多月,焚烧宫殿,剽掠居民。贼寇退后,京城全被踏为灰烬,静寂全无鸡犬之声,李罕之又领着他的部众,在市西修筑城堡。
第二年冬天,诸葛爽去世,他的将领刘经推举诸葛爽的儿子诸葛仲方为主帅,刘经怕李罕之难以控制,便自己领兵镇守洛阳。李罕之有部将名叫李瑭、郭趚,感情不和,都想谋杀对方。李罕之发怒,诛杀了郭趚,军心因此不和。刘经趁他内部有矛盾,便在渑池掩击李罕之,李罕之军队散乱,退守乾壕。刘经紧急攻打李罕之,却被李罕之打败,李罕之乘胜追到洛阳。这时刘经守着敬爱寺,李罕之守着苑中飞龙厩,李罕之激励部下攻打敬爱寺,几天后,顺风放火,全部烧着了敬爱寺,刘经部众逃奔乱窜,被追杀将尽。李罕之进逼河阳,在巩县扎营,在汜水布下船只,准备过渡,诸葛仲方派将领张言率领军队在黄河岸边抵挡。这时仲方年纪还小,大权掌握在刘经手中,将领们内心多不归附。张言暗中与李罕之结好,刘经知悉他们的阴谋,张言害怕,带着部众渡过黄河归顺李罕之,于是合兵攻打河阳,被刘经打败,李罕之与张言退守怀州。冬季,蔡贼将领孙儒攻陷河阳。诸葛仲方划着小船来投奔,孙儒于是自称为河阳节度使。不久蔡州贼寇被梁军打败,孙儒放弃河阳回到蔡州。李罕之与张言收聚部众,向太原晋军求援,李克用派泽州刺史安金俊率领骑兵帮助他,于是收复河阳。李克用任李罕之为河阳节度使、同平章事,又任张言为河南尹、东都留守。
李罕之既与张言结为患难之交,刻臂为盟,永远休戚与共,如张耳、陈余的情义。李罕之虽有胆量决断,但疑心极重,反复多变,而统治民众全无方略,大多苛刻残暴,性情又贪婪,不得人心。在获取河阳后,出兵攻打晋州、绛州。当时在大乱之后,田野没有耕种庄稼,李罕之靠俘获抢劫为业,吃人作为粮食。绛州刺史王友遇献城投降,李罕之于是进攻晋州,河中王重盈派使者向太祖求援。当时张言治军有方,善于积聚,勤于耕种,军粮不缺。张言向李罕之供给粮食,以补充他的军需,李罕之索求没有止限,张言对此很觉苦恼;当张言能力不能满足李罕之的需求时,李罕之就抓住河南府吏鞭打督责他。东方诸侯向皇帝出行所在地进贡的财物,大都被李罕之拦截夺取,王重盈对他的侵凌深感苦恼,暗中联络张言请求共同除掉李罕之。
文德元年(888)春天,李罕之派出他的全部兵力攻打平阳,张言夜晚出兵掩击河阳,李罕之没有防备,仅他一人徒步逃脱,全家都被张言俘获。李罕之逃往太原,李克用任他为泽州刺史,仍然遥任河阳节度使。三月,李克用派他的部将李存孝率领三万军队帮助李罕之,来攻打怀州、孟州。城中粮食吃尽,防御工事瘫痪,张言以他儿子做人质,向太祖求援。太祖派葛从周、牛存节赴援,在流河店迎战。遇上晋军将领安休休领着一支军队投奔蔡州,李存孝便领军而退,李罕之守卫泽州。从此李罕之每天派兵侵扰抢劫怀、孟、晋、绛各州,数百里之内,城邑没有敢为头的官吏,村巷没有敢居住的人民。河内的百姓屯聚于村寨,有时出去打柴汲水,就被李罕之抓去。就是奇峰绝道、扎架设梯才能到达的险要,也被李罕之部众攻取。此前,蒲州、绛州之间有座摩云山,当地人在山上搭起房屋以避贼寇的扰乱,李罕之带领一百多人攻下了它,军队中因而称李罕之叫李摩云。从此数州的人民,被杀戮啖食,几乎完尽,荆棘遍野,烟火断绝,共十多年。
乾宁二年(895),李克用出兵抵御..州、凤翔部队,在渭水北岸扎营,天子任李克用为..州行营四面都统,李克用于是表奏李罕之为副手。到诛灭王行瑜后,李罕之因功授予检校太尉,食邑一千户。李罕之自以为功多,私下对晋军将领盖寓说:“我自从河阳失守以后,来依附晋王这棵大树的荫庇,岁月日渐长久,未见功效。近年以来,厌倦军旅之事,正所谓年纪老了,没有作为了。希望晋王仁悯,太傅哀怜,给我一处小镇,不再打仗,休养疾病,一二年间就归老乡里,就是有幸了。”盖寓为他传话,李克用不做回答。尽管常有藩镇缺乏统帅,在讨论委任时都不提到他,李罕之内心郁郁不乐,盖寓怕他另有所图,屡次为他抱不平。李克用说:“我对罕之,岂是舍不得一处藩镇?我有罕之,就像董卓有吕布,英雄倒是一位英雄,只是具有鹰的本性,吃饱了就要飞走,实在是怕他反复而加害于我啊!”
光化元年(898)十二月,晋地潞州统帅薛志勤去世,李罕之乘着他新亡,从泽州领兵直入潞州,自称潞州留后,将情况报告给李克用说:“听到志勤的死,新的统帅没到,担心被其他盗寇图取,我不等下令就已驻扎在潞州了。”李克用大怒,派李嗣昭讨伐他,李罕之抓住潞州守将马溉、伊铎、何万友和沁州刺史傅瑶等人,派他儿子李颢押送给太祖以求援。这时李罕之突然生病,不能主事。第二年六月,病重,太祖令丁会替代他,调李罕之任河阳节度使,走到怀州时,死在驿舍中,时年五十八岁。